缪建文
,
宋国华
,
范以宁
,
周静
催化学报
采用溶胶-凝胶法制备了Sr/Ti摩尔比为1.2的纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO3催化剂,比较了纳米SrTiO3催化剂和相同组成的常规SrTiO3催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能,并采用XRD,TEM和原位ESR技术对催化剂进行了表征. 结果表明,纳米SrTiO3催化剂具有较好的低温催化OCM反应性能. 在反应气氛下催化剂表面形成的吸附氧物种和F-中心能够活化甲烷生成C2烃,但吸附氧物种最终导致反应中间体和C2烃完全氧化; F-中心则能在低温下活化甲烷,并高选择性地生成C2烃. 纳米SrTiO3催化剂不仅含有吸附氧物种,而且含有高浓度的F-中心,而常规SrTiO3催化剂上只有吸附氧物种.
关键词:
钙钛矿
,
氧化锶
,
氧化钛
,
复合氧化物
,
低温
,
甲烷
,
氧化偶联
,
F-中心
张轲
,
周广栋
,
李菁
,
程铁欣
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90932
利用X射线粉末衍射、氢程序升温还原、X射线光电子能谱和透射电镜技术研究了在低Ni含量和低比表面积六铝酸盐催化剂LaNiAl_(11)O_(19-δ)上CH_4-CO_2重整反应的积炭行为,考察了该催化剂表面积炭的形貌、来源、积炭物种及其反应性能.结果表明,LaNiAl_(11)O_(19-δ)催化剂表面积炭主要由甲烷裂解产生,并以Ni的碳化物形式存在于活性中心Ni的周围.根据积炭物种活化程度的难易可分为C_α,C_β和C_γ三种类型,其中C_α为容易被CO_2消除的化合碳,而C_β和C_γ则是不易被CO_2消除的石墨碳.透射电镜结果表明,C_α以碳纳米管形式分布于催化剂颗粒周围,但金属Ni活性中心仍能暴露于气相中,因而不影响催化剂的活性.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
积炭
,
六铝酸盐
,
镧
,
镍
,
铝
,
复合氧化物
赵明
,
王海蓉
,
陈山虎
,
姚艳玲
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90933
采用共沉淀法制备了一系列不同Al_2O_3含量的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)氧化物,并用X射线衍射、激光拉曼光谱和N_2吸附.脱附等手段进行了表征.以CZA为载体,采用浸渍法制得钯基催化剂.结果表明,当Al_2O_3含量为80%时,新鲜CZA样品中出现γ-Al_2O_3相.经600℃焙烧后,Al_2O_3在CZA样品中的溶域值略小于80%.经l000℃老化后,CZA样品中Al_2O_3含量为60%时,才开始出现微弱γ-Al_2O_3相,而其他氧化物物相结构稳定.添加Al_2O_3后材料比表面积和储氧量明显增大.随着Al_2O_3含量的增加,CZA样品的储氧量由336.2增至486.2 μmol/g,表现出良好的抗高温老化性能.当Al_2O_3含量为40%时,新鲜催化剂对C_3H_8的起燃温度和完全转化温度分别为238和292℃,同时具有良好的温度特性和较宽的空燃比窗口.
关键词:
氧化铈
,
氧化锆
,
氧化铝
,
共沉淀
,
复合氧化物
,
钯
,
三效催化剂
戴云生
,
王越
,
王庆印
,
王公应
催化学报
采用共沉淀法制备了一系列Bi-Zn复合氧化物催化剂并将其用于催化苯氨基甲酸甲酯(MPC)分解制备苯基异氰酸酯(PI).用热重、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱考察了Bi/Zn摩尔比和焙烧温度对催化剂物相结构和表面性质的影响.结果表明,Zn的加入使Bi_2O_3由α晶相转变为活性更高的β晶相,500℃焙烧时Bi-Zn前驱体分解较为完全,析出Bi_2O_3粒子的同时伴生较多Bi_(7.65)Zn_(0.35)O_(11.83)晶相.在Bi/Zn摩尔比为2/1,焙烧温度为500℃条件下制得的催化剂活性最高,此时MPC转化率为86.O%,PI选择性为91.7%,优于单独使用Bi_2O_3时的催化性能.
关键词:
苯氨基甲酸甲酯
,
苯异氰酸酯
,
催化分解
,
氧化铋
,
氧化锌
,
复合氧化物
